什麼是4D-STEM？
4D 掃描穿透電子顯微鏡（4D-STEM）是一種先進的成像技術，在此技術中，當聚焦電子束在樣品上以二維方式掃描時，每個像素都會收集一個會聚束電子繞射圖案（CBED）（圖 1）。這會產生一個豐富的多維數據集，包含兩個空間維度和兩個倒易空間維度。4D-STEM 使得從這一數據集中能夠使用多種成像和分析方法，如相位映射、晶體取向映射、ptychography（相位重建技術）以及質心（COM）成像等。
圖 1：實驗性 4D-STEM 測量
圖 1：二硫化物二維材料的實驗性四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）測量。原子圖譜由數據推斷而得，每個繞射圖案代表 7 × 7 實驗影像的平均值，綠色 STEM 探針標示樣品中單層、真空及雙層區域。© 美國顯微鏡學會 2019，CC BY 4.0.3。
研究人員使用4D-STEM來提取有關應變、電場和磁場、晶體結構、缺陷及局部化學的定量資訊。
4D-STEM 中常見的挑戰有哪些？
儘管具備強大的功能，4D-STEM仍面臨重大的實際挑戰，包括：
劑量與束流損傷：4D-STEM 通常需要高電子劑量以捕捉清晰且高對比度的 4D-STEM 影像。這可能會損害對電子束敏感的樣品，包括生物標本、高分子、催化劑及低溫材料，導致結構改變、非晶化或甚至樣品完全損失。劑量管理是實驗設計中的關鍵部分。
採集時間：收集全解析度的4D-STEM影像或影片可能需要數分鐘到數小時不等。長時間的採集限制了產能，增加了漂移和雜訊，降低了效率，並使研究動態過程變得困難。這也增加了累積劑量，進一步對敏感樣品造成壓力。
數據量：單一的4D-STEM數據集大小可達數TB。這在存儲、處理、數據傳輸及長期數據管理方面造成了重大障礙。在某些情況下，數據負擔過大，使得所需的實驗變得不切實際或不可能進行。
什麼是SenseAI的4D-STEM解決方案？
SenseAI 開發了一種壓縮感測技術，結合了子取樣和盲字典學習修復方法，大幅減少生成全解析度影像所需的電子和光子數量。SenseAI 並非獲取完整數據集，而是有意只收集少量像素或探針位置，有時僅佔數據的 1-10%，然後利用 Beta Process Factor Analysis（BPFA）演算法的超快速實現來重建完整影像，如圖 2 所示。欲深入了解 BPFA 演算法，請觀看 Nigel Browning 博士最近的線上研討會。
圖 2：4D-STEM 的操作原理示意圖
圖 2：4D-STEM 的操作原理示意 (a) 電子被聚焦形成探針，並在樣品平面上以二維掃描方式移動。每個探針位置的透射電子皆使用遠場的二維探測器收集。(b) 利用 BPFA 演算法依序對每個虛擬影像進行修補，完成 4D-STEM 資料集的修補。(c) 在探測器平面應用虛擬暗場 (VDs) 與差分相位對比 (DPC) 技術。
SenseAI 如何使 4D-STEM 使用者受益？
使用 SenseAI 的主要好處有三點：它能最大限度地減少對脆弱樣品的束流損傷；它允許更快速的影像獲取；並且它使用的數據量最多可減少 100 倍來捕捉和存儲這些影像。
通過解決4D-STEM的核心實際限制，SenseAI使得曾經緩慢、具破壞性或數據受限的工作流程轉變為快速、高效且對樣品友好的過程。
關鍵是，SenseAI 所產生的重建結果經過數學驗證。這些演算法無法「幻覺」（即生成新的／錯誤資訊，這在許多形式的人工智慧中很常見），因此它只能生成物體的真實影像。在某些情況下，該影像甚至優於完全採樣的「正常」影像，因為減少了充電效應、電子束損傷，甚至模糊現象。
案例研究
全球多個研究機構已在其電子顯微鏡上實施了SenseAI，並在數據獲取和分析工作流程方面取得了顯著的改進。在此，我們詳細介紹其中一個用戶群體——義大利國家研究委員會微電子與微系統研究所（CNR-IMM）。
CNR-IMM，歐洲領先的半導體研究實驗室之一，與歐洲一些最大的半導體工廠合作，利用掃描透射電子顯微鏡（STEM）和低能量掃描電子顯微鏡（SEM）研究材料的結構特性，支持電子晶體學，並進行定制成像。他們還對石墨烯或聚合物等輻射敏感材料進行低溫透射電子顯微鏡（TEM）測量。
CNR-IMM 已開始使用 SenseAI 以實現更快速的對準並降低電子劑量。他們迅速測試不同參數，以從分析中獲得最大輸出。此方法由圖 3 中的數據所示範。CNR-IMM 亞埃級電子顯微鏡實驗室負責人 Giuseppe Nicotra 表示：「在半導體產業中，許多樣本對電子束非常敏感。透過 SenseAI，我們能以先前無法達到的低劑量工作，以保護樣本完整性並獲得更優異的數據。」
圖 3：即時捕捉與修補的 4D-STEM 數據
圖3：此圖顯示矽與碲化鍺介面之子採樣4-D STEM數據的即時捕捉與修補。在此即時採集過程中，我們同時成像LAADF（a-c）與ABF（d-e）信號，並即時進行修補。我們從一個未受損的邊界開始（a，d），該邊界於找到區域並校正低階像差後200秒時採集，接著提高放大倍率以在介面處引發電子束損傷（b，e）。這導致介面崩解，碲元素擴散穿越邊界。最終受損區段可於降低放大倍率後觀察到（c，f）。數據由義大利卡塔尼亞CNR-IMM採集。樣品由義大利卡塔尼亞CNR-IMM提供。
感謝 SenseAI 能夠即時跨 SEM、TEM 以及 2D 和 4D-STEM 進行分析，用戶可以即時調整設定以改善影像，從而在每次成像過程中節省大量時間。Nicotra 博士解釋道：「當你獲取一組 4D-STEM 數據集，卻無法在處理和分析之前知道其品質如何，這是最糟糕的情況。如果結果不理想，就必須重新獲取數據集。這是一個耗時且需要大量數據的過程。有了 SenseAI，你可以即時看到 4D-STEM 影像，並隨時調整。」
最後，Nicotra 博士談到了響應式即時解決方案的好處：「對於電子顯微鏡操作員來說，擁有一個反應迅速的系統非常重要，特別是在調整成像參數時——你需要非常快速的反饋。使用 SenseAI 調整成像參數的過程非常棒，我對 SenseAI 如何去噪、精煉並重建非常嘈雜的圖像感到非常驚艷。」
CNR-IMM 團隊亦探討了壓縮感測技術，以實現更快速、更高效的電子能量損失光譜（EELS），此技術因其對低質量元素的敏感性及能夠判定氧化態、化學鍵結和空間分佈的能力，對其應用特別有用。他們成功展示了 SenseAI 的技術僅使用原始數據的 25% 即可達到與全解析度、完全採樣數據集功能上相同的結果。5 此項工作為潛在對電子束敏感或電子束反應性動態材料開啟了更快速、低劑量的 STEM-EELS 之門。
結論
SenseAI 的技術代表了電子顯微鏡領域的一大進步，提供了一個實用的解決方案，應對該領域最持久的挑戰之一——在效率、影像品質與數據量之間取得平衡。透過整合先進的子取樣演算法與即時影像重建，SenseAI 使 4D-STEM 研究人員能更快速且更有效率地捕捉高品質數據，同時維護即使是最脆弱樣本的完整性。